Влияние добавок алюминия на содержание и параметры тонкой структуры карбосилицида титана в СВС-порошках

Исследована зависимость фазового состава и параметров тонкой структуры карбосилицида титана в порошках, полученных методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза, от концентрации алюминия в реакционной смеси 5Ti/2SiC/1C. Содержание алюминия варьировали в диапазоне 0,1–0,4 мол. доли при сохранении общего содержания углерода. Установлено, что добавки алюминия не только влияют на выход карбосилицида титана, но и способствуют преимущественному формированию в продуктах синтеза Ti5Si3 вместо TiSi2, идентифицируемого в порошках, не содержащих алюминий. Введение небольшого количества алюминия (0,1 мол. доли) приводит к формированию твердого раствора Ti3Si1–xAlxC2 и позволяет снизить содержание примесных фаз в СВС-порошках на 6 %. При более высоком содержании алюминия в реакционной смеси концентрация карбосилицида в СВС-порошках уменьшается, а двойных соединений (TiC, Ti5Si3, TiAl) – соответственно растет. В пределах концентраций 0,1–0,25 мол. доли заметного эффекта от введения алюминия на параметры кристаллической решетки карбосилицида титана в СВС-порошках не обнаружено. Заметный рост параметров a и c Ti3Si1–xAlxC2 (от a = 3,067 Å, с = 17,67 Å до a = 3,07 Å, с = 17,73 Å) при сохранении соотношения с/a в пределах известных значений (с/a = 5,78) наблюдается лишь при концентрации алюминия 0,4 мол. доли. Размер кристаллитов карбосилицида титана зависит, в первую очередь, от параметров горения. В то же время деформация кристаллической решетки Ti3Si1–xAlxC2 в СВС-порошках монотонно растет с увеличением содержания алюминия в реакционной смеси в исследованном диапазоне концентраций.

карбосилицид титана Ti3SiC2, порошок, тонкая структура, самораспространяющийся высокотемпературный синтез (СВС), реакционная смесь, алюминий

1. Barsoum M.W., El-Raghy T. Synthesis and characterization of a remarkable ceramic: Ti3SiC2. J. Am. Ceram. Soc. 1996. Vol. 79. P. 1953—1956. http://doi.org/ 10.1111/j.1151-2916.1996.tb08018.x.

2. Barsoum M.W., Brodkin D., El-Raghy T. Layered machinable ceramics for high temperature applications. Scripta Mater. 1997. Vol. 36. P. 535—541.

3. Barsoum M.W., El-Raghy T., Radovic M. Ti3SiC2: A layered machinable ductile carbide. Interceram. 2000. Vol. 49. P. 226—233.

4. Zhang Z.F., Sun Z.M., Hashimoto H. Deformation and fracture behavior of ternary compound Ti3SiC2 at 25— 1300 °C. J. Mater. Lett. 2003. No. 57. P. 1295—1299.

5. Sun Z.M. Progress in research and development on MAX phases: a family of layered ternary compounds. Int. Mater. Rev. 2011. Vol. 56. P. 143—166. http://doi.org/10.1179/174 3280410Y.0000000001.

6. Истомин П.В., Надуткин А.В., Рябков Ю.И., Голдин Б.А. Получение Ti3SiС2. Неорган. материалы. 2006. Т. 42. No. 3. С. 292—297.

7. Pampuch R., Lis J., Stobierski L., Tymkiewicz M. Solid combustion synthesis of Ti3SiC2. J. Eur. Ceram. Soc. 1989. Vol. 5. P. 283—287. http://doi.org/10.1016/0955-2219(89)90022-8.

8. Lis J., Miyamoto Y., Pampuch R., Tanihata K. Ti3SiC2-based materials prepared by HIP-SHS Techniques. Mater. Lett. 1995. Vol. 22. P. 163—168.

9. Григорян А.Э., Рогачев А.С., Сычев А.Е., Левашов Е.А. СВС и формирование структуры композитных материалов в трехкомпонентных системах Ti—Si—C, Ti—Si—N и Ti—B—N. Огнеупоры и технич. керамика. 1999. No. 11. С. 7—11.

10. Riley D.P., Kisi E.H., Hansen T.C., Hewat A.W. Self-propagating high-temperature synthesis of Ti3SiC2: I. Ultrahigh-speed neutron diffraction study of the reaction mechanism. J. Am. Ceram. Soc. 2002. Vol. 85. P. 2417— 2424. http://doi.org/10.1111/j.1151-2916.2002.tb00474.x.

11. Vadchenko S.G., Sytschev A.E., Kovalev D.Yu., Shchukin A.S., Konovalikhin S.V. Self-propagating high-temperature synthesis in the Ti—Si—C system: Features of product patterning. Nanotechnol. in Russia. 2015. Vol. 10. No. 1—2. P. 67—74.

12. Радишевский В.Л., Лепакова О.К., Афанасьев Н.И. Синтез, структура и свойства МАХ-фаз Ti3SiC2 и Nb2AlC. Вестн. Томск. гос. ун-та. Химия. 2015. No. 1. С. 33—38.

13. Tayebifard S.A., Yazdani-Rad R. The effect of Si substitution for SiC on SHS in the Ti—Si—C system. Int. J. SHS. 2018. Vol. 27. No. 1. P. 51—54. http://doi.org/10.3103/ S1061386218010107.

14. Jeitschko W., Novotny H. Die Kristallstructur Ti3SiC2 — Ein Neuer Komplexcarbid-Typ. Monatash. Chem. 1967. Vol. 98. P. 329—337.

15. Медведева Н.И., Еняшин А.Н., Ивановский А.Л. Моделирование электронного строения, химической связи и свойств тройного силикокарбида Ti3SiC2. Журн. структур. химии. 2011. Т. 52. No. 4. С. 806—822.

16. El-Raghy T., Barsoum M.W. Processing and mechanical properties of Ti3SiC2: I. Reaction path and microstructure evolution. J. Am. Ceram. Soc. 1999. Vol. 82. P. 2849— 2854.

17. Wu E., Kisi E.H., Kennedy S.J., Studer A.J. In situ neutron powder diffraction study of Ti3SiC2 synthesis. J. Am. Ceram. Soc. 2001. Vol. 84. P. 2281—2288. http://doi. org/10.1111/j.1151-2916.2001.tb01003.x.

18. Wu E., Kisi E.H., Riley D.P., Smith R.I. Intermediate phases in Ti 3SiC2 synthesis from Тi/SiC/C mixtures studied by time-resolved neutron diffraction. J. Amer. Cer. Soc. 2004. Vol. 85. P. 3084—3086. http://doi. org/10.1111/j.1151-2916.2002.tb00584.x.

19. Wu E., Riley D.P., Kisi E.H., Smith R.I. Reaction kinetics in Ti3SiC2 synthesis studied by time-resolved neutron diffraction. J. Eur. Ceram. Soc. 2005. Vol. 25. P. 3503—3508. http://doi.10.1016/j.jeurceramsoc. 2004.09.005.

20. Riley D.P., Kisi E.H., Phelan D. SHS of Ti3SiC2: ignition temperature depression by mechanical activation. J. Eur. Ceram. Soc. 2006. Vol. 26. P. 1051—1058.

21. Kisi E.H., Hansen T.C., Hewat A.W. Self-propagating high-temperature synthesis of Ti3SiC2 from 3Ti + SiC + C reactants. J. Mater. Sci. Lett. 2003. Vol. 22. P. 1101— 1104.

22. Zhang Z.F., Sun Z.M., Hashimoto H., Abe T. Application of pulse discharge sintering (PDS) technique to rapid synthesis of Ti3SiC2 from Ti/Si/C powders. J. Eur. Ceram. Soc. 2002. Vol. 22. P. 2957—2961.

23. Sun Z.M., Yang S., Hashimoto H. Ti3SiC2 powder synthesis. Ceram. Int. 2004. Vol. 30. P. 1873—1877.

24. Zhang Z.F., Sun Z.M., Hashimoto H., Abe T. A new synthesis reaction of Ti3SiC2 from Ti/TiSi2/TiC powder mixtures through pulse discharge sintering (PDS) technique. Mater. Res. Innovat. 2002. Vol. 5. P. 185—189.

25. Yang S., Sun Z.M., Hashimoto H. Reaction in Ti3SiC2 powder synthesis from a Ti—Si—TiC powder mixture. J. Alloys Compd. 2004. Vol. 368. P. 312—317.

26. Yeh C.L., Shen Y.G. Effects of TiC addition on formation of Ti3SiC2 by self-propagating high-temperature synthesis. J. Alloys Compd. 2008. Vol. 458. P. 286—291.

27. Yeh C.L., Shen Y.G. Effects of SiC addition on formation of Ti3SiC2 by self-propagating high-temperature synthesis. J. Alloys Compd. 2008. Vol. 461. P. 654—660.

28. Zhou Y.C., Zhang H.B., Liu M.Y., Wang J.Y., Bao Y.W. Preparation of TiC free Ti3SiC2 with improved oxidation resistance by substitution of Si with Al. Mater. Res. Innovat. 2004. Vol. 8. P. 97—102. http://doi.10.1080/ 14328917.2004.11784838.

29. Zhang H.B., Zhou Y.C., Bao Y.W., Li M.S., Wang J.Y. Intermediate phases in synthesis of Ti3SiC2 and Ti3Si(Al)C2 solid solutions from elemental powders J. Eur. Ceram. Soc. 2006. Vol. 26. P. 2373—2380.

30. Yang S., Sun Z.M., Yang Q., Hashimoto H. Effect of Al addition on the synthesis of Ti3SiC2 bulk material by pulse discharge sintering process. J. Eur. Ceram. Soc . 2007. Vol. 27. P. 4807—4812. http://doi.org/10.1524/ zpch. 2005.219.10_2005.1411.

31. Zhang Z.F., Sun Z.M., Hashimoto H. Low temperature synthesis of Ti3SiC2 from Ti/SiC/C powders. Mater. Sci. Technol. 2004. Vol. 20 P. 1252—1256. http://doi.org/ 10.1179/026708304X6103.

32. Bish D.L., Howard S.A. Quantitative phase analysis using the rietveld method. J. Appl. Cryst. 1988. Vol. 21. P. 86—91.